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专利号: 2019104617855
申请人: 江西师范大学
专利类型:发明专利
专利状态:已下证
更新日期:2023-12-11
缴费截止日期: 暂无
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摘要:

权利要求书:

1.一种Fe-MFI分子筛的水热合成方法,其特征在于,包含如下制备步骤:(1) 搅拌条件下将铁源、硅源、模板剂和去离子水充分混合,水解,然后升温至60~90℃恒温,获得分子筛前驱体凝胶;

(2) 配置晶化辅剂,所述晶化辅剂为CeO2-RuO2复合氧化物粉末,粉末过2000目以上的筛网;

(3) 将所述分子筛前驱体凝胶和所述晶化辅剂混合后置于密封容器内升温至160~

180℃,保温3天以上,然后冷却至室温,反应液过滤、洗涤、干燥,干燥后置于500~600℃焙烧,获得所述Fe-MFI分子筛,所述晶化辅剂的质量为分子筛前驱体凝胶质量的0.2%~1%;

所述晶化辅剂的制备方法为:

A. 配置RuCl2和Ce(NO3)3的水溶液,其中RuCl2和Ce(NO3)3的质量百分含量分别为RuCl20.5%~2%和Ce(NO3)36%~10%;

B. 向RuCl2和Ce(NO3)3的水溶液中滴加氨水直到不再产生沉淀,过滤收集固相,固相用去离子水洗涤,烘干;

C. 烘干后的固相置于400~500℃煅烧1h以上,即获得所述CeO2-RuO2复合氧化物;

D. 将所述CeO2-RuO2复合氧化物用球磨机球磨处理,处理后的粉末过2000目以上的筛网,收集过筛后的粉末即为所述晶化辅剂。

2.根据权利要求1所述的一种Fe-MFI分子筛的水热合成方法,其特征在于,所述硅源为正硅酸乙酯,所述模板剂为四丙基氢氧化铵或四丙基溴化铵中的一种或几种的混合,所述铁源为Fe(NO3)3·9H2O。

3.根据权利要求2所述的一种Fe-MFI分子筛的水热合成方法,其特征在于,所述步骤(1)中,铁源、硅源、模板剂和去离子水的混合比例为:铁源:硅源:模板剂:去离子水=0.4~2.1g:40~45g:30~35g:100mL,其中所述模板剂为溶质质量百分含量为25wt%的四丙基氢氧化铵和/或四丙基溴化铵水溶液,所述水解工艺为50℃10h,60~90℃恒温1h。

4.根据权利要求1所述的一种Fe-MFI分子筛的水热合成方法,其特征在于,所述步骤(3)中,所述焙烧时间为2h以上。

5.根据权利要求1~4任一项所述的一种Fe-MFI分子筛的水热合成方法,其特征在于,所述晶化辅剂改性处理后与所述分子筛前驱体凝胶混合,所述改性步骤为:

1) 配置正硅酸乙酯的乙醇溶液,将所述CeO2-RuO2复合氧化物浸泡在所述正硅酸乙酯的乙醇溶液中,溶液恒温50~60℃,浸泡20min以上;

2) 浸泡完成后将CeO2-RuO2复合氧化物取出,烘干,在300~350℃煅烧1h以上,获得改性后的复合氧化物;

3) 配置HF、柠檬酸的水溶液,将所述改性后的复合氧化物浸泡在所述HF、柠檬酸的水溶液处理5~6min,然后将固相滤出,去离子水洗涤,烘干,烘干后的粉末用球磨机球磨处理,过2000目以上的筛网,收集过筛后的粉末即获得所述改性处理后的晶化辅剂。

6.根据权利要求5所述的一种Fe-MFI分子筛的水热合成方法,其特征在于,所述正硅酸乙酯的乙醇溶液中,正硅酸乙酯的质量百分含量为5%~8%;所述HF、柠檬酸的水溶液中,HF质量百分含量为1%~3%,柠檬酸的浓度为0.07~0.11mol/L。

7.如权利要求1~6任一项所述方法制备的Fe-MFI分子筛的应用,其特征在于,所述Fe-MFI分子筛用于对α-苯乙醇脱水反应的催化剂。

8.根据权利要求7所述的一种Fe-MFI分子筛的应用,其特征在于,所述催化反应参数为:反应液中1,2-二氯乙烷:α-苯乙醇:催化剂=12mL:1mL:0.1~0.5g,催化反应温度为60~

100℃,反应时间1h以上。