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专利号: 2020105768681
申请人: 西南交通大学
专利类型:发明专利
专利状态:已下证
专利领域: 一般的物理或化学的方法或装置
更新日期:2024-01-05
缴费截止日期: 暂无
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摘要:

权利要求书:

1.一种还原氧化石墨烯负载铁基纳米颗粒复合电催化材料的制备方法,其特征在于,包括以下步骤:步骤1:制备铁/氮前驱体:将二茂铁或二茂铁衍生物和含氮化合物按照质量比1:(3‑5)充分研磨混合均匀,得到铁/氮前驱体混合物;

步骤2:同步分解熏蒸制备复合材料前驱体:将制备的氧化石墨烯气凝胶置于熏蒸反应器皿上层,铁/氮前驱体置于熏蒸反应器皿下层,在惰性气体保护条件下,将熏蒸反应器皿置于高温气氛炉中,通惰性气体形成惰性氛围,后以5‑10℃/min的速度升温至400‑1000℃,保温2‑6h,随后在惰性气体氛围中冷却至室温,得到复合材料前驱体;

步骤3:将复合材料前驱体在强酸或强碱中清洗,去除非催化活性物质,冷冻干燥即可得到石墨烯负载纳米铁基复合电催化复合材料。

2.根据权利要求1所述的一种还原氧化石墨烯负载铁基纳米颗粒复合电催化材料的制备方法,其特征在于,所述二茂铁衍生物为熔点高于120℃,分解温度高于180℃二茂铁衍生物,包括含有酰基、酰胺、酰腙基团的二茂铁衍生物中的任意一种或几种;所述含氮化合物包括尿素、三聚氰胺、聚苯胺、对苯二胺、8‑羟基喹啉中的任意一种或几种。

3.根据权利要求1所述的一种还原氧化石墨烯负载铁基纳米颗粒复合电催化材料的制备方法,其特征在于,所述氧化石墨烯气凝胶的添加量占所述铁/氮前驱体和氧化石墨烯气凝胶总质量的30‑40%。

4.根据权利要求1所述的一种还原氧化石墨烯负载铁基纳米颗粒复合电催化材料的制备方法,其特征在于,所述熏蒸反应器皿置于高温气氛炉中后,先以180‑220sccm的气体流速通入惰性气体25‑35min,形成惰性氛围;然后降低惰性气体气体流量至20‑80sccm继续通入惰性气体。

5.根据权利要求1所述的一种还原氧化石墨烯负载铁基纳米颗粒复合电催化材料的制备方法,其特征在于,步骤2中所述氧化石墨烯气凝胶的制备方法为:先以非极性溶剂A洗净氧化石墨,按照重量比为氧化石墨:极性溶剂B=(5‑8):(92‑95),将洗净的氧化石墨在极性溶剂B中进一步解离成为棕色或栗色凝胶状氧化石墨烯,后在惰性气体氛围中‑40~‑60℃

2 3

低温冷冻干燥24‑48h,得到表面积为100‑150m /g,孔容积为0.5‑1.0cm /g,粘度为300‑

650mPa·s的氧化石墨烯气凝胶。

6.根据权利要求5所述的一种还原氧化石墨烯负载铁基纳米颗粒复合电催化材料的制备方法,其特征在于,所述氧化石墨中O/C的重量比为1‑1.7;所述非极性溶剂A为极性不大于5.0的乙醚、石油醚、四氢呋喃、乙醇任意一种或几种;所述极性溶剂B为极性大于8的去离子水、N,N‑二甲基甲酰胺、甲基乙酰胺任意一种或几种。

7.根据权利要求1所述的一种还原氧化石墨烯负载铁基纳米颗粒复合电催化材料的制备方法,其特征在于,步骤3中所述的强酸或强碱为0.1M KOH、0.1M HClO4或0.5M H2SO4溶液。

8.根据权利要求1所述的一种还原氧化石墨烯负载铁基纳米颗粒复合电催化材料的制备方法,其特征在于,所述熏蒸反应器皿为莫来石、石墨、刚玉、碳化硅制成的柱状容器,通过中部设置的支架分为上层和下层连通的两部分。

9.根据权利要求1‑8任一项所述制备方法 制得的还原氧化石墨烯负载铁基纳米颗粒复合电催化材料。

10.根据权利要求9所述的一种还原氧化石墨烯负载铁基纳米颗粒复合电催化材料,其特征在于,所述复合电催化材料中还原氧化石墨烯负载的铁基纳米颗粒包括纳米氧化铁、2

碳化铁、氮化铁,所述纳米氧化铁、碳化铁、氮化铁的粒径均为2‑6nm,比表面积大于350m /3

g,孔容积大于1.50cm/g,Fe重量含量为7‑10%,N重量含量为5‑7%,O重量含量15‑19%。